1960 年 5 月 16 日，美國(guó)物理學(xué)家西奧多·梅曼（Theodore Maiman ）首次成功制造出世界上第一臺(tái)紅寶石激光器。激光器的誕生改變了人類歷史的進(jìn)程，廣泛應(yīng)用在科學(xué)、工業(yè)和日常生活中。在本文中我們將詳細(xì)討論激光器的一個(gè)重要特性-可調(diào)諧性。可調(diào)諧性是指激光器具有從近紫外到近紅外的寬波段調(diào)諧范圍，此特性被廣泛用于光譜學(xué)、光化學(xué)、醫(yī)學(xué)、半導(dǎo)體加工等。

如下圖 1 所示，可利用的激光增益介質(zhì)，使得輻射波長(zhǎng)能夠覆蓋大部分電磁波譜。盡管可以得到這樣的光譜覆蓋范圍， 但是由于成本和集成問題，通常不會(huì)使用多波長(zhǎng)激光系統(tǒng)。

圖 1 常見固體激光材料的激光增益帶寬。

依靠單個(gè)激光系統(tǒng)的輸出一個(gè)可調(diào)諧光譜范圍內(nèi)，有兩種不同的方法實(shí)現(xiàn)波長(zhǎng)調(diào)諧。第一種方法是使用波長(zhǎng)選擇元件，選擇增益帶寬內(nèi)的一個(gè)特定部分來發(fā)射激光，完成激光波長(zhǎng)調(diào)諧。該方法允許調(diào)諧并且在調(diào)諧范圍內(nèi)有同等的輸出特性，如激光帶寬、準(zhǔn)直度和偏振態(tài)。這種方法的缺點(diǎn)是輻射波長(zhǎng)被限制在激光增益介質(zhì)的光譜帶寬內(nèi)。第二種波長(zhǎng)調(diào)諧方法涉及到非線性頻率轉(zhuǎn)換，這種方法將非線性光學(xué)晶體 (NLO) 引入激光腔外部或者內(nèi)部以產(chǎn)生新的波長(zhǎng)或者頻率。這種方法使激光增益帶寬之外的光譜區(qū)域內(nèi)有相干光產(chǎn)生，甚至能夠延伸到任何激光系統(tǒng)難以達(dá)到的區(qū)域。其缺點(diǎn)在于需要高強(qiáng)度來產(chǎn)生高效輸出，調(diào)諧方法也更為復(fù)雜。

方法1：調(diào)諧激光波長(zhǎng)

固體激光器的增益帶寬非常寬（見圖 1）。在某個(gè)窄光譜波段引入損耗可將激光發(fā)射限制在特定波長(zhǎng)處， 同時(shí)波長(zhǎng)在增益帶寬范圍內(nèi)可調(diào)諧 �？梢允褂煤芏喾椒ǎ�但是這些方法全部依賴于降低目標(biāo)波長(zhǎng)處的光學(xué)損耗。例如，可以通過提高諧振腔端鏡在特定波長(zhǎng)處的反射率來實(shí)現(xiàn)，與波長(zhǎng)相關(guān)的光學(xué)元件可以是將光折射到充當(dāng)端鏡的棱鏡或者衍射光柵。通過旋轉(zhuǎn)棱鏡或者光柵來選擇波長(zhǎng)。 或者，可以將光學(xué)透射率最大化來降低目標(biāo)波長(zhǎng)處的損耗，利用內(nèi)腔標(biāo)準(zhǔn)具或者更為常用的雙折射濾波器（圖 2）來實(shí)現(xiàn)。濾波器由一個(gè)以布儒斯特角傾斜的薄雙折射單晶體（或者一些厚度稍大的雙折射片）組成。濾波片不產(chǎn)生反射損耗，因此根據(jù)晶體的特性及其方位可以使某一特定波長(zhǎng)處的透過率最大化，其他波長(zhǎng)在濾波器上有較大損耗。通過選擇濾波器可實(shí)現(xiàn)波長(zhǎng)調(diào)諧。

圖 2 使用衍射光柵或者棱鏡的波長(zhǎng)色散行為實(shí)現(xiàn)激光調(diào)諧（左）。使用雙折射濾波片作為波長(zhǎng)選擇元件（右）。

方法2：非線性頻率轉(zhuǎn)換

非線性頻率轉(zhuǎn)換是一種擴(kuò)展可用激光源波長(zhǎng)范圍的方法。這種方法存在不足，其中之一就是要求激光泵浦源必須是高強(qiáng)度才能實(shí)現(xiàn)高效轉(zhuǎn)換。如今高功率脈沖激光器商業(yè)化產(chǎn)品很容易滿足這一要求，非線性頻率轉(zhuǎn)換已經(jīng)成為光譜調(diào)諧的一種可行方法。頻率轉(zhuǎn)換是一種非線性光學(xué)現(xiàn)象，其中的光與物質(zhì)相互作用機(jī)制非常復(fù)雜。本文僅討論強(qiáng)光場(chǎng)作用下光學(xué)介質(zhì)如何產(chǎn)生新頻率的基本描述。

當(dāng)弱光場(chǎng)與材料相互作用時(shí)，會(huì)在許多電偶極子組成的物質(zhì)中產(chǎn)生極化。極化強(qiáng)度與光場(chǎng)大小線性相關(guān)，電偶極子再輻射出與光場(chǎng)頻率相同的光。這屬于線性光學(xué)的范疇。當(dāng)強(qiáng)光場(chǎng)遭遇物質(zhì)時(shí)，極化不再與施加的光場(chǎng)呈線性關(guān)系，而是與光場(chǎng)平方（甚至更高量級(jí)）相關(guān)。對(duì)光場(chǎng)的非線性依賴就是非線性光學(xué)需要強(qiáng)光源的原因。此外，電偶極子不能復(fù)現(xiàn)與入射光場(chǎng)相同的頻率。就像通過放大器播放的音樂，不能可靠地再現(xiàn)原聲音，會(huì)發(fā)生失真。因此，與原始場(chǎng)相比，這個(gè)失真的、重新輻射的場(chǎng)包含其他頻率。物質(zhì)對(duì)入射光場(chǎng)的非線性依賴使得單個(gè)頻率被轉(zhuǎn)換成新頻率。

對(duì)于極化與光場(chǎng)強(qiáng)度的平方相關(guān)的現(xiàn)象，被稱作二階非線性效應(yīng)。需要注意的是，這兩個(gè)相同的光場(chǎng)可以來自相同的激光源，因而擁有相同的頻率。然而，通常來說，這兩個(gè)光場(chǎng)（有時(shí)稱為波）有不同的頻率，當(dāng)它們?cè)诜蔷�性介質(zhì)中相互作用時(shí)會(huì)產(chǎn)生一個(gè)新頻率的光場(chǎng)。這個(gè)過程被稱為三波混頻（圖 3），根據(jù)輸入頻率和目標(biāo)輸出頻率可以呈現(xiàn)多種形式。圖 3 第一現(xiàn)象：和頻（SFG）產(chǎn)生過程，輸入頻率被疊加以產(chǎn)生更高頻率的光。二次諧波產(chǎn)生（SHG）是和頻的一個(gè)特定類型，可使單個(gè)激光束的頻率加倍，應(yīng)用廣泛。作為對(duì)比，圖 3 第二現(xiàn)象：產(chǎn)生較小頻率（較長(zhǎng)波長(zhǎng)）光的差頻過程（DFG）。光學(xué)參量放大（OPA）是 DFG 的一種，使用一個(gè)泵浦光束來產(chǎn)生較低頻率的光，能夠跨越寬光譜范圍的兩個(gè)波。如果將產(chǎn)生OPA 的非線性介質(zhì)放在腔內(nèi)，就形成光學(xué)參量振蕩器 （OPO），成為一個(gè)有效的光學(xué)泵浦的可調(diào)諧光源。

圖 3 允許非線性頻率轉(zhuǎn)換的三波混頻過程。 頻率的顏色一般表示其相對(duì)光譜位置，即紫色 > 藍(lán)色 > 綠色 > 紅色 > 深紅色，箭頭寬度表示光束的相對(duì)強(qiáng)度。

滿足能量守恒條件（如圖 3 中頻率方程所示）后，相位匹配條件也同樣需要滿足，才能實(shí)現(xiàn)有效的三波混頻。 相位匹配要求在不同波的頻率下折射率相等。這三個(gè)波在相當(dāng)長(zhǎng)的作用距離上有時(shí)域和空域疊加。圖 4 所示為 SHG 過程相位匹配實(shí)例。由于色散（即折射率隨頻率變化）以及波的頻率差，在具有單一折射率的材料中不能實(shí)現(xiàn)相位匹配（見圖 4，左）。 在某些晶體材料中雙折射自然發(fā)生，因此三波混頻的非線性光學(xué)材料通常是晶體。非線性光學(xué)晶體中最佳相位匹配條件由一組特定的頻率和偏振態(tài)決定。然后，可以通過旋轉(zhuǎn)改變晶體方向或者有時(shí)通過調(diào)節(jié)溫度以改變折射率， 來實(shí)現(xiàn)波長(zhǎng)（或者頻率）調(diào)諧。

圖 4 非雙折射材料（左）與雙折射材料（右）的色散和相關(guān)的相位匹配條件。下標(biāo)指 o 光和 e 光.

除了要考慮非線性光學(xué)晶體的相位匹配，非線性頻率轉(zhuǎn)換系數(shù)還依賴于材料的非線性光學(xué)系數(shù)，類似于躍遷截面在激光增益介質(zhì)的效率中所扮演的角色。除了大的非線性光學(xué)系數(shù)之外，激光損傷閾值、化學(xué)穩(wěn)定性、光學(xué)性能和光學(xué)透明度等其他特性也會(huì)影響最佳非線性光學(xué)材料的選擇。常用于非線性頻率轉(zhuǎn)換的晶體材料是鈮酸鋰（LiNbO3）、磷酸氧鈦鉀（KTP）、磷酸二氫鉀（KDP）、偏硼酸鋇（BBO）和三硼酸鋰（LBO）。 達(dá)到非線性頻率轉(zhuǎn)換的一系列要求是很有挑戰(zhàn)性的，包括非線性光學(xué)晶體的材料限制，最佳相位匹配條件和大的泵浦激光強(qiáng)度。然而，實(shí)現(xiàn)非線性頻率轉(zhuǎn)換所獲得的極寬光譜調(diào)諧能力使這個(gè)方法很有吸引力。圖 5 給出了一個(gè) 實(shí)例，選擇合適的非線性光學(xué)晶體能夠以商業(yè)化放大飛秒激光器的 800 nm 單泵浦波長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)從紫外（UV）到中紅外（MIR）的波長(zhǎng)調(diào)諧。

圖 5 使用放大飛秒激光源的 800 nm 波長(zhǎng)作為泵浦源時(shí)，非線性頻率轉(zhuǎn)換可實(shí)現(xiàn)波長(zhǎng)調(diào)諧。SHS：二次諧波信號(hào)；SHI：二次諧波閑頻光；SFS：和頻信號(hào)；SFI：和頻閑頻光；FHS：四次諧波信號(hào)；FHI：四次諧波閑頻光；SHSFS：和頻信號(hào)的二次諧波；SHSFI：和頻閑頻光的二次諧波。

實(shí)現(xiàn)激光源調(diào)諧的其他內(nèi)容，可參考以下文獻(xiàn)：

[1] R. Paschotta. “Wavelength Tuning,” [Online]. 鏈接: https://www.rp-photonics.com/wavelength_ tuning.html.

[2] R. Paschotta. “Nonlinear Frequency Conversion,” [Online]. 鏈接:https://www.rpphotonics.com/nonlinear_frequency_conversion.html.

[3] Online. “Nonlinear Optics,” [Online]. 鏈接: https://en.wikipedia.org/wiki/Nonlinear_optics

來源：Resource 館主，MKS 光電解決方案

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