諧波產生是光與物質之間強烈非線性相互作用的結果，可以將光信號轉換為更高的頻率，因此是光學領域的關鍵技術。由于石墨烯具有本質上的大電調諧非線性光學響應，因此已經被用于高次諧波產生，但直到現(xiàn)在，只能在低于2 THz的頻率范圍內，并且需要使用高功率的超快臺式激光器或基于加速器的結構。與鄰近的中紅外和太赫茲區(qū)域不同，遠紅外缺乏實用的半導體激光技術。這是由于用于激光制造的III-V族半導體無法產生此光譜范圍（Reststrahlen波段）的光。

鑒于此，Cnr Nano、利茲大學、劍橋大學、巴黎高等師范學院的研究人員展示了一種緊湊的小型系統(tǒng)，其發(fā)射頻率為Reststrahlen頻段的9.63 THz。為了實現(xiàn)這一技術里程碑，該團隊利用了石墨烯的特殊光學特性和定制設備設計以及量子級聯(lián)激光器。

當石墨烯與電磁波相互作用時，它可以將電磁波轉換為更高的頻率，這個過程稱為諧波產生。研究人員通過用量子級聯(lián)激光器激發(fā)石墨烯獲得了初始頻率的三倍頻率。這種方法在簡單性和效率方面具有顯著優(yōu)勢，并且不需要笨重的激光器。

該方法使得在6-12 THz頻率范圍內獲得緊湊源成為可能，因為典型III-V半導體的Reststrahlen波段帶來了困難。得益于石墨烯的使用，這種用于產生遠紅外范圍內的波的高效技術填補了技術空白，并開辟了診斷成像和環(huán)境監(jiān)測領域的應用。相關研究成果以“Compact terahertz harmonic generation in the Reststrahlenband using a graphene-embedded metallic split ring resonator array”為題發(fā)表于《Nature Communications》。

圖1. SLG 耦合到圓形開口環(huán)諧振器 (CSRR)，諧振頻率為 3.21 THz。

圖2. SLG CSRR 間隙中的場增強。

圖3. 太赫茲 QCL 泵浦 SLG-CSRR 中的模擬 THG 效率。

圖4. 光泵浦 SLG-CSRR 中 9.63 THz 的 THG。

結論

研究人員利用CSRR裂隙中的放大場和SLG中的強烈非線性三階光學響應，設計了適用于FIR范圍內THG的SLG-CSRR。當CSRR中嵌入的SLG通過緊湊型3.21 THz QCL進行光泵浦時，可實現(xiàn)9.63 THz 發(fā)射，該頻率對應于基本激光模式的三階上轉換，為通過 SLG 超表面與微型 QCL 的片上集成來演示 FIR 光譜范圍內的固態(tài)相干發(fā)射鋪平了道路。

在雙金屬配置中設計更小的裂隙諧振器可以通過增強場限制來增加光學放大。研究人員使用緊湊源來定位以前只能在 FEL 中實現(xiàn)的相互作用（磁振子、聲子、自旋、碰撞電離）。這可能會導致 QCL 在聲子共振上發(fā)生振蕩，從而增強非線性。該研究結果為FEL或tableto系統(tǒng)無法實現(xiàn)的完全集成方法開辟了道路。

SLG 可以在太赫茲QCL的表面上形成圖案，其腔內功率/場足以通過電泵浦誘導FIR發(fā)射。同樣的方法也可以用于替代材料，例如拓撲絕緣體，它可以克服由SLG光學飽和引起的HHG效率限制。這可能使新的應用得到解決，從落在現(xiàn)有QCL的Reststrahlenband中的復雜生物分子的高分辨率傳感、高場太赫茲物理，以及用于25-60 µm范圍內量子納米學的近場 s-SNOM ，許多等離子體、聲子和磁現(xiàn)象發(fā)生的地方。

原文信息：

Di Gaspare, A., Song, C., Schiattarella, C. et al. Compact terahertz harmonic generation in the Reststrahlenband using a graphene-embedded metallic split ring resonator array. Nat Commun 15, 2312 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-45267-2

文章來源：DT-Carbontech，激光行業(yè)觀察

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